1906年(明治39)，西园寺内阁开始在全国推行神社合祀，之后桂内阁也继承这个政策，主要内容是把众多神社合并，以一町村一神社作为标准，这个政策在 和歌山县被强制推行。
神社合祀不仅可能破坏当地居民的宗教习惯和风俗传统等，还有可能因为合并神社而引起森林砍伐，破坏自然和生态环境。
当时，熊楠就通过反对合祀的和歌山『牟娄新闻』社长毛利清雅，不断在报纸上发表文章批评推进合祀的县郡官员。此外，他还向『大阪每日新闻』、『大阪朝日新 闻』、『东京朝日新闻』等媒体和学者们积极投书，寻求广泛支持。这其中，他曾经给东京大学教授、植物学权威松村任三写去长信，严厉批评国家和县政府的做 法，当时是内阁法制局参事官的民俗学家柳田国男把熊楠的信件编辑后印刷制作了『南方二书』，向相关人员散发，进一步帮助了熊楠的反对运动。
1910年(明治43)8月，在田边初级中学礼堂(现田边高中)有夏季教育讲习会，作为主办者出席的田村是推进神社合祀的县政府官员，熊楠本打算到会场与 此人理论，却被禁止入场，熊楠趁着酒劲将装有标本的袋子扔进会场，于是他以「私闯民宅罪」被带走并关押了18天，最终无罪释放，离开监狱时，熊楠却说这里 安静易读书，而且还发现了新的粘菌，都不想出去了。
熊楠的热情逐渐打动世间言论，1912年(明治45年)3月，县选出的众议院议员中村启次郎正式在议会中提出反对合祀的问题，后经贵族议院议员德川赖伦的 不断努力，约10年后的1920年(大正9年)，贵族院作出决议认定「神社合祀无益」。
尽管如此，在推进神社合祀的过程中，还是有一些神庙和原始森林遭到破坏，熊楠为了保护田边湾的神岛等贵重的自然财产，直到晚年，他不断投身于各种自然保护 运动和自然财产的认定，所以他被认为是环保运动的先驱者。
前文中曾经提到的柳田国男人被称作日本民俗学之父,1911年(明治44)2月，熊楠在『人类学会杂志』上发表民俗文章，柳田看到后给熊楠写信，咨询有关 民俗学的问题，熊楠作了详尽地回答，此后两人在民俗学上的频繁交流对日本民俗学的发展起到了很大作用。其间，1913年(大正2)的年末，柳田曾到田边访 问了熊楠。
1914年7月，美国农务部产业局主任Swingle邀请熊楠访问美国的事情被『大阪每日新闻』•『在大阪朝日新闻』等媒体报道，之后福本日南撰写的「古 怪大学者-南方熊楠」在『大阪每日新闻』上连载，熊楠在国内一时名声大噪。Swingle博士曾于1915年(大正4年)5月到过田边，再次表示了希望熊 楠能够访美，但熊楠最终以家庭的理由放弃了。
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